Freire mit seinem Team entwickelte eine Alphabetisierungsmethode, mit der innerhalb von 40 Unterrichtsstunden Lesen und Schreiben erlernt werden konnte. Diese Methode machte Paulo Freire bei den den Herrschenden in vielen Ländern verdächtig, teilweise sogar fast verhasst: Ein Mittun der Subalternen wurde als gefährlich für die eigene Herrschaft angesehen. Nach dem Militär Putsch in seinem Heimatland Brasilien (1964) verhaftet entkam Freire ins chilenische Exil. Dort arbeitete er mit seinem Team, der UNESCO, dem Welt Ernährungsprogramm der UNO/ FAO und chilenischen Organisationen an ähnlichen Alphabetisierungsprogrammen und bildete Agrar Techniker im Rahmen einer Landreform weiter.

Aber auch dieses Land verließ er kurz vor dem Putsch Pinochets. Das politische Klima ließ ein Weiterarbeiten nicht zu. Nach einem halbjährigen Aufenthalt an der Universität Harvard/ USA wurde der Weltkirchenrat in Genf über fast zehn Jahre seine neue berufliche und politische Heimat. Als Gastprofessor auch an der Universität Genf tätig unterstützte er von der Schweiz aus die jungen, aus portugiesischer Kolonialherrschaft befreiten Staaten Afrikas und den Alphabetisierungs-Kreuzzug in Nikaragua. Als einer der letzter Exilierten des Militärputschs von 1964 durfte Paulo Freire erst im Jahr 1980 wieder nach Brasilien zurückkehren. Er wurde Mitbegründer der stärksten politischen Gruppierung, der Partei der Arbeiter (PT), und übernahm wichtige Funktionen im Bildungsbereich, die wichtigste Stadtrat für Bildung in der Millionen Stadt São Paulo (1989 – 1991)